Блог

Sep 02, 2023

Подавление образования N2O при селективном каталитическом восстановлении NH3 с использованием ванадия на цеолитовом микропористом TiO2.

Научные отчеты, том 5,

Научные отчеты, том 5, Номер статьи: 12702 (2015) Цитировать эту статью

4965 Доступов

20 цитат

Подробности о метриках

Выбросы N2O от мобильных и внедорожных двигателей в настоящее время регулируются из-за их высокого воздействия по сравнению с выбросами CO2, что означает, что образование N2O из системы последующей обработки выхлопных газов должно быть подавлено. Селективное каталитическое восстановление с использованием катализатора TiO2 на ванадиевой основе в мобильных и внедорожных двигателях считается основным источником выбросов N2O в системе. Здесь мы продемонстрировали, что ванадиевый катализатор, нанесенный на цеолитовый микропористый TiO2, полученный в результате гидротермальной реакции объемного TiO2 при 400 К в присутствии LiOH, значительно подавляет выделение N2O по сравнению с обычным катализатором VOx/TiO2, сохраняя при этом превосходное снижение NOx, которое было связывают с расположением домена VOx в микропорах TiO2, что приводит к сильному взаимодействию металла с носителем. Использование цеолитового микропористого TiO2 обеспечивает новый способ приготовления катализатора SCR с высокой термической стабильностью и превосходными каталитическими характеристиками. Его также можно распространить на другую каталитическую систему, использующую субстрат на основе TiO2.

Постоянно растущий спрос на сокращение выбросов парниковых газов приводит к ужесточению регулирования их выбросов, а также к соответствующим исследованиям и разработкам по улавливанию или преобразованию в инертные молекулы1. По сравнению с эффектом от крупного парникового газа CO2, N2O имеет более высокий парниковый эффект, до 300 раз2. Таким образом, воздействие выбросов N2O может быть сопоставимо с воздействием выбросов CO2, хотя концентрация выбросов N2O относительно низкая. В последнее время нормы по выбросам дизельных двигателей теперь включают N2O из-за его высокого воздействия и стабильности в стратосфере3. Для контроля выбросов дизельных двигателей в обедненных условиях система мочевины SCR (селективное каталитическое восстановление) является современной технологией снижения выбросов NOx в большинстве производителей двигателей4. В обедненных условиях, когда соотношение воздуха и топлива выходит далеко за пределы стехиометрического состояния, образование N2O можно легко подавить, пока система поддерживается в окислительном состоянии. Однако выбросы N2O из дизельного двигателя могут увеличиться, если восстановитель NOx вводится в систему SCR по реакциям, таким как 2NH3 + 2NO + O2 = N2O + N2 + 3H2O, 2NH3 + 2O2 = N2O + 3H2O и NH4NO3 = N2O + 2H2O3. Считалось, что первые две реакции являются основным путем образования N2O, по которому может происходить бимолекулярная реакция.

Для снижения выбросов NOx в большинстве дизельных двигателей широко используется катализатор VOx на основе TiO25,6,7,8. Существуют многочисленные исследования по улучшению каталитических характеристик с использованием таких добавок, как Ce или W, а также с использованием своеобразного TiO2, синтезированного золь-гель-методом или органическим или неорганическим шаблонным методом9,10,11,12,13,14,15. Однако VOx, нанесенный на TiO2 с относительно малой площадью поверхности, является катализатором современной технологии. Действительно, современный катализатор VOx/TiO2 выделяет N2O, когда восстановитель присутствует в потоке. Текущий уровень выбросов N2O составляет 50 мг на милю, что также зависит от состава катализатора и конфигурации системы, такой как катализатор окисления дизельного топлива, селективное каталитическое восстановление, сажевый фильтр3. Характеристики выбросов N2O катализатора VOx/TiO2 должны быть улучшены в восстановительных условиях. Для этой цели в ближайшем будущем необходимо разработать экономически жизнеспособный катализатор.

Было продемонстрировано, что гидротермальная конверсия коммерчески доступного TiO2 в присутствии щелочного гидроксида дает уникальные структуры TiO2 по-разному в зависимости от вида щелочного гидроксида16,17,18,19. Недавно сообщалось, что добавление LiOH, NaOH и КОН в гидротермальную среду приводит к образованию цеолитового микропористого TiO2, нанотрубок и наностержней соответственно19,20,21, что представляется экономически эффективным процессом. Полученный микропористый нанокристаллический TiO2 имел большую площадь поверхности 250 м2г-1 с объемом пор 0,15–0,20 куб.см/г, что было аналогично цеолитам и также пригодно для приготовления катализаторов.