Влияние режима течения на разложение разбавленного метана во вращающейся скользящей дуге азота

Новости

ДомДом / Новости / Влияние режима течения на разложение разбавленного метана во вращающейся скользящей дуге азота

Nov 13, 2023

Влияние режима течения на разложение разбавленного метана во вращающейся скользящей дуге азота

Научные отчеты, том 12,

Научные отчеты, том 12, Номер статьи: 11700 (2022) Цитировать эту статью

1287 Доступов

2 цитаты

Подробности о метриках

В этой работе сообщается о работе реактора с вращающейся скользящей дугой (ВГА) при высокой скорости потока и о влиянии режимов потока на его химические характеристики, которое мало исследовано. При смене режима течения с переходного на турбулентный (\(5\rightarrow 50~\hbox {SLPM}\)), режим работы переходил от тлеющего к искровому; среднее электрическое поле, температура газа и температура электронов увеличились (\(106\rightarrow 156~\hbox {V}\cdot \hbox {mm}^{-1}\), \(3681\rightarrow 3911~\hbox { K}\) и \(1.62\rightarrow 2.12~\hbox {eV}\)). Энергетическая эффективность разложения (\(\eta _E\)) увеличилась в 3,9 раза (\(16.1\rightarrow 61.9~\hbox {g}_{{\text{CH}}_{4}}\cdot \hbox {кВтч}^{-1}\)). Первые три доминирующие реакции потребления метана (MCR) для обоих режимов потока были вызваны \(\text {H}\), CH и \(\text {CH}_3\) (ключевые виды), но различались по стоимость их вклада. Скорость MCR увеличилась на 80–148% [индуцированная е и синглетом —\(\text {N}_2\)] и снизилась на 34–93% [CH, \(\text {CH}_3\), триплет —\(\text {N}_2\)], из-за турбулентности. Процессы электронного удара генерировали по крайней мере на 50% больше ключевых видов и метастабилей на каждые 100 эВ входной энергии, что объясняет увеличение \(\eta _E\) при турбулентном потоке. Таким образом, режим течения влияет на химию и характеристики плазмы через скорость потока. Сообщаемый реактор RGA обещает эффективно снизить выбросы неорганизованных углеводородов в больших масштабах, требуя некоторой оптимизации для улучшения конверсии.

Выбросы парниковых газов вызывают изменение климата, включая глобальное потепление, что является неизбежной проблемой из-за зависимости от ископаемого топлива1. Метан является вторым по величине источником глобального потепления, его вклад составил \(0,5\,^\circ\)C с доиндустриальных времен2. Хотя \(\text {CO}_2\) вносит наибольший вклад, потенциал глобального потепления \(\text {CH}_4\) в 80 раз превышает потенциал \(\text {CO}_2\) в первых 20 лет после его выпуска2; и его время жизни (десятилетие) короче \(\text {CO}_2\) (столетие)3. По этим причинам снижение выбросов \(\text {CH}_4\) в их источниках считается важным, что может быстро снизить температуру (из-за 12-летнего времени реагирования), чтобы предотвратить временное превышение \(2\,^\circ \)C пиковый порог потепления (цель Парижского соглашения3). Во всем мире 40% выбросов \(\text {CH}_4\) приходится на природные источники; остальные 60% приходится на антропогенную деятельность4 — источники, из которых легче \(\text {CH}_4\) смягчить последствия2. Источниками антропогенных выбросов метана являются энергетика, промышленность, сельское хозяйство и сектор отходов, при этом 50,63% и 20,61% выбросов приходится на сельское хозяйство и отходы соответственно4. В частности, в развивающихся странах такие виды деятельности, как открытое сжигание биомассы и сельскохозяйственных отходов (сжигание стерни) и свалки, являются одними из основных источников загрязнения, которые также вызывают загрязнение атмосферы, влияя на здоровье человека и окружающую среду4,5,6,7, что подчеркивает проблемы и возможности, создаваемые \(\text {CH}_4\).

Существующие технологии смягчения последствий/разложения/конверсии \(\text {CH}_4\) включают, помимо прочего, термо-, фото- и биохимическую конверсию с катализаторами или без них, а также каскадное применение этих технологий8. В последнее время все больший интерес для \(\text {CH}_4\) преобразования10 приобретает плазменная технология, для которой в качестве источника энергии требуется только электричество, обеспечивающая возможность использования прерывистого избытка возобновляемой электроэнергии9, а также неиспользуемого \(\text {CH} _4\) разрушение/смягчение/разложение6. Плазма — это ионизированный токопроводящий газ, состоящий из ионов, электронов, радикалов, метастабильных частиц, возбужденных и нейтральных частиц (вместе называемых видами плазмы), индивидуально проявляющих несколько температур11. Плазма или виды плазмы генерируются следующим образом: (1) между электродами прикладывается внешнее электрическое поле (Е) с использованием источника питания желаемых характеристик, а пространство между электродами заполняется газом, подлежащим обработке; (2) фоновые свободные электроны, присутствующие между электродами, будут ускоряться из-за приложенного E и сталкиваться с газообразными нейтральными частицами; и (3) в зависимости от энергии, которой обмениваются во время столкновения, атомы/молекулы газа либо возбуждаются до более высоких энергетических уровней, либо диссоциируются на нейтральные фрагменты/радикалы, либо ионизируются, образуя смесь видов плазмы; (4) непрерывная подача энергии и устойчивая ионизация приводят к генерации лавины электронов, которые вызывают пробой, вызывающий возникновение дуги. Плазму можно использовать двумя способами:

vibrational temperature (\(T_V\)) > rotational temperature (\(T_r\)) \(\approx\) ion temperature (\(T_i\)) \(\approx\) heavy neutral temperature (\(T_o\)) \(\approx\) near room temperature (\(T_{NR}\))8,11,13. The \(T_o\) is the gas temperature (\(T_{gas}\)) of the plasma./p> 1500\) K is required for complete dissociation of \(\text {CH}_4\), and atleast 600 K for indication of its dissociation. So, \(\text {CH}_4\) dissociation/conversion is thermodynamically limited at ambient/room temperature. Whereas, in NTP, energetic plasma species can be generated even at ambient/room temperature, sufficient to overcome the uphill and dissociate \(\text {CH}_4\)—the speciality. Different types of NTP sources15 used for chemical applications include: glow/silent discharges, corona discharges, dielectric barrier discharge (DBD), microwave (MW) discharges, radio-frequency (RF) discharges, and gliding arc discharges (GADs). GAD is a blend of thermal and non-thermal plasmas, known as warm plasmas16,17 and can have high \(T_e>1\,\hbox {eV}\), and high electron density (\(n_e\)) of \(10^{13}\)–\(10^{15}\,\hbox {cm}^{-3}\), and \(T_{gas}\) of the order of \(10^3\,\hbox {K}\)1. Traditionally, GAD has planar diverging electrodes providing 2D plasma volume [see Fig. 1a], limited by its poor arc–gas interaction, and narrow operating flow rates13,18. Various researchers including the authors addressed this by developing electrode configurations (retaining the diverging nature of the electrodes) that can provide 3D plasma volume13, known as RGA, like in this work [see Fig. 1b]. In RGAs tangential gas entry was used to create swirl flow which will force the struck arc to rotate and elongate simultaneously, achieving larger 3D plasma reaction volume compared to the traditional GAD. The arc rotation is also co-driven using external magnetic field19, referring the RGA as magnetically stabilized rotating gliding arc (MRGA)13./p>>1\,\hbox {LPM}\)). Typically, low flow rates of the order mLPM are handled in DBD24 or corona or most of the NTPs; as higher gas flow rates are not favourable for energy efficient conversion8, probably due to plasma instabilities20. Among all the NTP sources including warm plasmas, RGAs are well adapted to scale-up for high flow rate applications1,16. Authors have previously designed a novel electrode configuration for RGA, having flexibility to scale up the plasma volume, without the necessity to increase the reactor size; and ever since, they have been exploring the gas–arc interaction effects on plasma behaviour13,18,25. Before presenting the objectives of this work, a related/relevant brief summary of contribution of authors in the past is presented in the next paragraph./p>1\))—indicating a strong coupling of gas and arc dynamics26; the eddies also caused reignition events, and spatial inhomogeneity of charges, affecting the E26; the affected E (electrical) influenced the collisional processes (optical, and chemical), which eventually changed the plasma properties26./p>0.6\), which is much higher for the objective of this work; so the authors wanted to explore a ratio below 0.05./p> {\text {CH}}_3 + {\text {H}}_2\) (favoured forward);/p> {\text {C}}_2{\text {H}}_4 + {\text {H}}\);/p> {\text {C}}_2{\text {H}}_5 + {\text {H}}_2\)./p> \text {CH}_4 + \text {CH} + e\); and \(\text {CH}_3 + \text {C}_2\text {H}_5 = \text {C}_2\text {H}_4 + \text {CH}_4\)./p> 3000\) K, since the mechanism in this work was validated with the only available literature work having \(T_{gas}\) of 1000–1500 K. The composition of the \(\text {C}_2\) species were under-predicted by the simulation (see Table 4). The discrepancy is likely as the current chemistry did not consider the effect of mixing and temperature effects, that could promote chemistry outside the plasma zone, which has to be investigated in the future. The products’ composition were of ppmV level, and the detailed reactions mechanisms of the products are not presented in this paper. Further, the current work focused mainly on capturing the effect of flow regimes on decomposition of 1% of \(\text {CH}_4\) in \(\text {N}_2\)–RGA as a scientific study./p>