Новости

Nov 14, 2023

Исследование фотокаталитических

Научные отчеты, том 13,

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 4000 (2023) Цитировать эту статью

515 Доступов

4 Альтметрика

Подробности о метриках

В этом исследовании толуол и этилбензол разлагались в фотокаталитически-проксоновом процессе с использованием нанокомпозита BiOI@NH2-MIL125(Ti)/цеолит. Одновременное присутствие озона и перекиси водорода известно как проксоновый процесс. Синтез нанокомпозита осуществлялся сольвотермическим методом. Изучались приточный воздушный поток, концентрации озона, концентрации H2O2, относительная влажность и исходные концентрации загрязняющих веществ. Нанокомпозит был успешно синтезирован на основе FT-IR, BET, XRD, FESEM, EDS-картирования элементов, UV-Vis спектров и TEM-анализа. Оптимальными условиями эксплуатации оказались расход 0,1 л/мин, 0,3 мг/мин озона, 150 ppm перекиси водорода, относительная влажность 45% и 50 ppmv загрязняющих веществ. Оба загрязняющих вещества в этих условиях разложились более чем на 95%. Для толуола и этилбензола коэффициенты синергетического действия механизмов составили 1,56 и 1,76 соответственно. КПД в гибридном процессе оставался выше 95% 7 раз и имел хорошую стабильность. Фотокаталитически-проксоновые процессы оценивали на стабильность в течение 180 мин. Оставшийся в процессе уровень озона был незначительным (0,01 мг/мин). Производство CO2 и CO в фотокаталитически-проксоновом процессе составило 58,4, 5,7 ppm для толуола и 53,7 и 5,5 ppm для этилбензола соответственно. Газообразный кислород способствовал, а газообразный азот оказывал ингибирующее действие на эффективное удаление загрязняющих веществ. В ходе окисления загрязняющих веществ были идентифицированы различные органические интермедиаты.

Летучие органические соединения (ЛОС) производятся во многих промышленных процессах, включая производство пигментов, органических химикатов, нефтехимии и фармацевтики. Большинство ЛОС отрицательно влияют на здоровье человека, особенно промышленных рабочих. Поэтому необходимо контролировать содержание ЛОС в окружающем воздухе или воздухе на рабочем месте1,2. Толуол и этилбензол относятся к семейству БТЭК (бензол, толуол, этилбензол, ксилол), которые являются индикаторами летучих органических соединений. Отдельные люди и/или предприятия широко используют толуол, который может вызвать серьезные последствия для здоровья при остром или хроническом воздействии. Хорошо известно, что толуол может вызывать у людей респираторные заболевания, такие как химический пневмонит, тошнота, рвота, боль и дерматит3. Сигаретный дым, бензин и натуральное масло содержат этилбензол. Помимо воздействия на кровь, печень и почки, этилбензол вызывает рак4. В настоящее время для разложения БТЭК в промышленности применяется множество методов, включая процесс адсорбции5, процесс каталитического окисления6, процесс фотокаталитического окисления7, нетермический плазменный процесс8 и процесс биологического разложения9. Использование передовых процессов окисления (АОП) для удаления БТЭК является многообещающим подходом, основанным на генерации радикалов10. Одно из подмножеств АОП, включающее процесс озонирования (ОП) и его производные11. Процесс озонирования для устранения БТЭК при температуре окружающей среды выгоден по сравнению с другими методами с точки зрения энергосбережения12. Вспомогательные процессы, такие как фотокатализ13, O3/H2O2 (проксоновый процесс)14 и O3/ультразвук, могут повысить эффективность ОП. В проксоновом процессе основной механизм минерализации толуола и этилбензола основан на непрямом окислении радикалами свободного окисления, такими как OH·, O2·− и другими радикалами14. Также можно получить удовлетворительную минерализацию посредством фотокатализа, добавляя гетерогенные катализаторы в место реакции и создавая электронно-дырочные пары на поверхности катализатора, что называется фотокаталитическим процессом13. Недавние исследования были сосредоточены на металлоорганических каркасах (MOF) с архитектурой регулярных пор из-за их потенциального применения в хранении газа, гетерогенном катализе, селективной адсорбции и сенсорных технологиях. MOF в основном состоят из ионов металлов или кластеров ионов металлов, а также органических молекул, которые действуют как линкеры. Типичными органическими единицами являются ди-, три- или тетрадендатные лиганды15. Среди МФС семейство МИЛ является одним из наиболее важных. NH2-MIL125 изоструктурно идентичен MIL-125, но для его синтеза требуется значительно более высокая доля метанола, чем ДМФ; его можно получить, заменив H2BDC на 2-аминобензолдикарбоновую кислоту. Ожидается, что аминогруппа в NH2-MIL125 уменьшит площадь поверхности и размер пор, но точное положение аминогруппы в структуре не определено16. NH2-MIL125(Ti) способствует фотокаталитическому разложению органических загрязнителей и выделению водорода из-за подходящей запрещенной зоны. Хотя он демонстрирует быструю рекомбинацию зарядов, он не обладает достаточной структурной стабильностью. Для улучшения фотокаталитической активности применялись многочисленные методы, такие как замена ментальных катионов органическими лигандами и осаждение благородных ментальных катионов17. BiPO4, BiVO4, Bi2WO6 и BiOX (X = Cl, Br, I) представляют собой висмутсодержащие полупроводники, которые широко изучались на предмет улучшения фотокаталитических и оптических свойств18. Среди фотокатализаторов особенно многообещающим является BiOI из-за его анизотропной слоистой структуры и подходящей ширины запрещенной зоны. Узкая запрещенная зона позволяет ему сильно реагировать на видимый свет19. Сочетание структуры гетероперехода с MOF рекомендуется для преодоления проблем быстрой рекомбинации и стабильности. Большие и удобные поры цеолита делают его отличным катализатором или сорбентом. Структура цеолита содержит элементы Al и Si, которые обеспечивают подходящие пространства для улавливания загрязняющих веществ в газовой фазе20. Новизной данного исследования был синтез нового нанокомпозита BiOI@NH2-MIL125(Ti)/цеолит (BiOI@MOF/Z) и его использование в качестве исходного катализатора в фотокаталитически-проксоновом процессе удаления толуола и этилбензола. В этом исследовании основными целями были: (i) синтезировать нанокомпозит BiOI@MOF/Z, который улучшает характеристики процесса каталитического окисления для удаления толуола и ЭБ из загрязненного воздуха, и определить характеристики нанокомпозита с помощью FESEM, FT-IR, EDS-картирование, TEM, XRD, BET и UV-Vis анализ. (ii) эффективность фотокаталитического проксонового процесса исследовали по параметрам (таким как поток, концентрация озона, концентрация H2O2 (HP), относительная влажность (RH) и начальная концентрация загрязняющих веществ), и (iii) определить эффект механизма синергии, стабильность и возможность повторного использования катализатора, оценка количества озона, остающегося в процессах, одновременное удаление толуола и этилбензола, исследование влияния кислорода и азота в качестве газа-носителя, расчет теоретической скорости минерализации толуола и ЭБ и выделение CO и CO2, а также побочные продукты и возможные пути их распространения в оптимальном состоянии.