Новости

Aug 25, 2023

Механохимический синтез глинозема

Научные отчеты, том 12,

Том 12 научных отчетов, номер статьи: 21294 (2022) Цитировать эту статью

1318 Доступов

2 цитаты

4 Альтметрика

Подробности о метриках

Новые материалы на основе оксида алюминия, обогащенные ванадием и лантаном, были успешно синтезированы путем модификации in situ механохимическим методом и нашли применение в селективном каталитическом восстановлении оксидов азота аммиаком (процесс SCR). Синтез оптимизировали по времени измельчения (3 или 5 ч), содержанию ванадия (0,5, 1 или 2 мас. % в конечном продукте) и содержанию лантана (0,5 или 1 мас. % в конечном продукте). Оксид ванадия (V) иммобилизовали на носителе из оксида алюминия для обеспечения каталитической активности, а для увеличения сродства оксидов азота и создания более активных центров адсорбции вводили лантан. Механохимическим синтезом успешно получены мезопористые материалы с большой удельной поверхностью 279–337 м2/г и широким диапазоном электрокинетических потенциалов от 60 до (- 40) мВ. Каталитические испытания показали, что введение ванадия привело к очень значительному улучшению каталитических характеристик по сравнению с чистым оксидом алюминия, увеличив его эффективность с 14 до 63% при 400 ° C. Наилучшие характеристики СКВ - степень конверсии оксида азота 75% при температуре 450 °С - были получены для оксида алюминия, обогащенного 2 и 0,5 мас.% ванадия и лантана соответственно, что можно рассматривать как многообещающий результат.

Высокий уровень загрязнения оксидами азота оказывает неоспоримое негативное воздействие на окружающую среду и здоровье населения, что приводит к ужесточению норм их выбросов1,2,3. Оксиды азота, или NOx (например, NO, NO2, N2O), выделяются из стационарных источников (например, тепловых электростанций) и мобильных источников (например, выхлопных газов транспортных средств), внося значительный вклад в образование кислотных дождей, фотохимического смога и разрушение озонового слоя4. Селективное каталитическое восстановление (SCR) является многообещающим процессом снижения уровня загрязнения NOx. В настоящее время технология SCR широко используется в котлах, печах и другом промышленном оборудовании, работающем на угле, на электростанциях, являясь лучшей коммерческой технологией — с точки зрения эффективности5, селективности и экономики — для контроля выбросов NOx из стационарных источников6. Более того, сообщается, что селективное каталитическое восстановление NOx с помощью NH3 (NH3-SCR) является одной из наиболее эффективных технологий удаления NOx из дизельных двигателей7. На протяжении многих лет в SCR-NOx использовались различные катализаторы. Эти материалы можно разделить на три основные группы: (i) оксидные катализаторы на основе V, (ii) цеолитные катализаторы Cu или Fe и (iii) оксидные катализаторы, не содержащие ванадия. Из-за высокой активности восстановления NOx чаще всего используются оксидные катализаторы, содержащие ванадий, особенно коммерческие V2O5-WO3/TiO2 и V2O5-MoO3/TiO28,9,10. Однако они имеют определенные недостатки, в том числе низкую устойчивость к отравлению SO2 и H2O, а также узкий диапазон рабочих температур (300–400 °С) в случае NH3-SCR11. Широко известно, что ванадийсодержащие катализаторы, нанесенные на оксид алюминия, при температурах, приближающихся к 400 °C, и при низких концентрациях SO2 (как обнаружено во многих дымовых газах), проявляют высокую устойчивость к дезактивации при отравлении SO212,13,14. Из-за присутствия соединений серы (в основном оксидов серы, SOx) во всех газовых потоках, содержащих NOx, это свойство чрезвычайно важно для контроля загрязнения воздуха11. Кроме того, использование сильно мезопористого носителя может привести к увеличению площади поверхности, что может привести к увеличению количества активных центров, что позволит лучше диспергировать ванадию и улучшить общую каталитическую активность. Миямото и др. утверждали, что аммиак сильно адсорбируется вблизи мест V = O, как NH4+, и что скорость реакции прямо пропорциональна количеству поверхностных связей V = O15. Для повышения адсорбционной способности NH3 представленный в работе материал Al2O3–ванадий был модифицирован введением лантана в процессе синтеза. Катализаторы SCR ранее модифицировались соединениями La. В случае разложения муравьиной кислоты в условиях, связанных с SCR, добавление небольшого количества лантана к катализатору приводило к стимулирующему эффекту, индуцированному основаниями16. Стимулирующий эффект основного газофазного реагента (аммиака) на активность разложения муравьиной кислоты был достигнут каталитически17,18. Более того, сообщается, что лантан существенно улучшает адсорбционную способность различных материалов19, что может быть полезно в случае NH3-SCR. Это явление обусловлено электронной конфигурацией La, означающей, что его ионы могут реагировать с функциональными группами кислот Льюиса20.